可回收钯催化铃木偶联及在药物合成中的应用进展开题报告

 2022-12-10 10:42:06

1. 研究目的与意义

碳是构成生命有机体的基础,利用碳为功能分子提供稳定的架构,从而合成出种类繁多的所需分子,满足人类对于各领域的需求,一直是化学家们涉足并不断探索的领域。但是,碳原子在有机分子中与相邻原子之间的化学键往往比较稳定,难以与其他分子发生化学反应,长久以来,化学家们不断给出构建碳—碳键的方法,但在合成复杂大分子的时候仍有较大局限性:过于活跃的碳原子会产生大量副产物,导致整个反应效率低下。而金属钯最为催化剂可以解决这个问题,其会将不同的碳原子吸引到自身周围,从而使碳原子之间的距离很近,易于结合,而且钯本身不参与结合,故不会被消耗掉,这就是偶联反应[1]。偶联反应不需要把碳原子激活到很活跃的程度,所以副产物较少,易除去,反应更加精确高效。在钯催化下的偶联反应中,具有代表性的是Heck反应与Suzuki偶联反应[2]

Suzuki偶联反应,即铃木反应是指在催化剂的作用下,有机硼化合物与有机卤素化合物进行偶联反应,是一类最常用的合成碳—碳键化合物的方法[3],该反应具有反应条件温和、底物适应性强、官能团容忍性好、受空间位阻影响小、收率高、毒性小、对水不敏感、原料来源丰富且产物易处理等优点[4],反应式如图1。

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2. 研究内容与预期目标

1、在预设合成路线的基础上,选择具体合成条件,合成出1种磁性纳米钯催化剂。预设的合成路线如下(具体实施时根据实际情况可更改路线): 路线(1)

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3. 研究方法与步骤

路线(1),先用乙醇水溶液分散Fe3O4纳米粒子,后加入浓氨水与正硅酸乙酯,室温下搅拌,使正硅酸乙酯水解后产生的极细的二氧化硅包裹Fe3O4纳米粒子,生成磁性纳米粒子SiO2@Fe3O4(MNP),将生成的纳米粒子与3-氨丙基三乙基硅烷反应制得NH2@MNP,加入丙烯腈继续反应制得CN@MNP,然后用丙酮溶解醋酸钯,将醋酸钯丙酮溶液和CN@MNP反应制得目标催化剂Pd@MNP粗产物,收集粗产物用无水乙醇洗涤,得到的粒子烘干即为目标催化剂。

将得到的催化剂应用于Suzuki反应,探索其催化活性及重复使用性能。

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4. 参考文献

[1]陈垚, 赖文勇, 解令海, 等. 有机合成中钯催化交叉偶联反应: 2010年诺贝尔化学奖成果简介[J]. 科学通报, 2011, 56: 995-1006.

[2]刘硕, 谭佳琨, 张凡凡, 等. 钯催化剂的新应用进展[J]. 河南化工, 2010, 27(5): 1-1.

[3]关振虹. Suzuki偶联反应新型多相催化剂研究[D]. 湖北: 华中科技大学, 2013.

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5. 工作计划

(1)2022-2-24~2022-3-6(第二、三周)在查阅文献资料的基础上,写出开题报告。

(2)2022-3-9~2022-5-29(第四周到第十四周)完成合成实验以及结构表征。

(3)2022-6-1~2022-6-12(第十五到十六周)撰写毕业论文并准备答辩。

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