1. 研究目的与意义
背景:
Fenton(中文译为芬顿)反应是为数不多的以人名命名的无机化学反应之一,过程是,过氧化氢(H2O2) 与二价铁离子Fe2 的混合溶液将很多已知的有机化合物如羧酸、醇、酯类氧化为无机态。1893年,化学家Fenton HJ 发现,过氧化氢(H2O2) 与二价铁离子的混合溶液具有强氧化性,可以将当时很多已知的有机化合物如羧酸、醇、酯类氧化为无机态,氧化效果十分显著。但此后半个多世纪中,这种氧化性试剂却因为氧化性极强没有被太多重视。但进入20 世纪70 年代,芬顿试剂在环境化学中找到了它的位置,具有去除难降解有机污染物的高能力的芬顿试剂,在印染废水、含油废水、含酚废水、焦化废水、含硝基苯废水、二苯胺废水等废水处理中体现了很广泛的应用。由于传统芬顿反应在实际使用中会产生大量铁泥,不容易处理。因此后人对传统芬顿反应进行了改进,以强化三价铁还原为二价铁,减轻铁泥的产生,从而达到更好的处理效果。
2. 研究内容与预期目标
主要研究内容:总结国内外专业人士对加速Fenton反应中Fe(III)还原为Fe(II)的研究 高级氧化反应中的Fenton反应技术,因其对难生物降解有机物的出色降解能力,近年来得到了重视和应用。 Fenton反应中,常温常压下向酸性废水中投加Fe(II)和H2O2,H2O2经Fe(II)活化分解,所产生的OH可将有机物矿化为CO2和水。但工程实践中发现,反应完成后,回调废水pH值至中性附近时,有大量铁泥固废产生。它们无法被焚烧减量;被填埋后其也无法被微生物迅速分解,其上所附着的有机物反而会缓慢释放出来,威胁地下水和土壤环境。凡此种种成为了制约Fenton技术应用推广中不可忽视的瓶颈之一。Fenton反应中Fe(III)产生速率(式1,式3和式6)远高于Fe(II)还原再生速率(式2,式4和式5),故为维持体系内OH的不断产生必须向水中持续投加Fe(II)和H2O2。体系内累积的Fe(II)和Fe(III)在pH>4后,即以氢氧化物和水合氧化物的铁泥固体析出于体系中。 FeII H2O2→FeIII OH OH- (k= 63 M-1S-1) (式1) FeIII H2O2→FeII HO2 H (k= 0.002 M-1S-1)(式2) FeII OH→FeIII OH- (k= 3.2108 M-1S-1) (式3) H2O2 OH→HO2 H2O (k= 3.3107 M-1S-1) (式4) FeIII HO2→FeII O2 H (k= 7.8105 M-1S-1) (式5) FeII HO2 H →FeIII H2O2 (k= 1.3106 M-1S-1) (式6) 为解决此问题,近年来众多学者围绕“如何有效加速Fenton反应中Fe(III)还原为Fe(II)”这一思路进行了一系列的研究。 在进几年专业人士对加速芬顿体系的研究中可以了解到加速Fenton反应中Fe(III)还原为Fe(II)的方法大致可分为两种,一种是在反应体系中加入物质,一种是在反应体系中引入能量。加入的物质又可以分为无机物和有机物,无机物有氢气或构造无机物构造核壳(如FeOCl氧基氯化铁),有机物有抗坏血酸、腐殖酸、本身还原性强的物质或加入EDTA与钙形成中间体改变电子分布;能量有输入光能、电能、声能等。通过查阅相关文献,总结出各类方法。
预期目标: (1)通过阅读大量文献收集国内外的研究成果 (2)总结各种加速方法或发现某种方法的不足 (3)总结研究成果,完成学士学位论文。 |
3. 研究方法与步骤
研究方法:
浏览中外文献并对此进行总结和论述
步骤:
4. 参考文献
[1] Tang J., Wang J. Metal organic framework with coordinativelyunsaturated sites as efficient Fenton-like catalyst for enhanced degradation ofsulfamethazine. Environ.Sci. Technol. 2018; 52(9): 5367-5377.
[2] Li G., Zhang K., Li C., Gao R., Cheng Y., Hou L., WangY.Solvent-free method to encapsulate polyoxometalate into metal-organicframeworks as efficient and recyclable photocatalyst for harmful sulfamethazinedegrading in water. Appl. Catal. B-Environ. 2019; 245: 753-759.
[3] Hodges B., Cates E., Kim J. Challenges and prospects of advancedoxidation water treatment processes using catalytic nanomaterials. Nat. Nanotechnol. 2018; 13(8): 642-650.
5. 工作计划
起止时间 | 自 2022年1 月至 2022 年 6 月 | ||
序号 | 论文阶段及工作内容 | 时间安排 | 阶段性成果 |
1 | 文献查阅,了解相关领域的研究现状完成英文翻译 | 1.10-3. 8 | 完成开题报告 |
2 | 阅读相关文献并总结 | 3.9-3.27 | 完成实验准备 |
3 | 撰写论文 | 3.28-5.10 | 初步完成体系的选择 |
4 | 撰写和修改论文,制作答辩PPT | 5.11-6.10 | 根据条件完成测定方法的建立 |
5 | 论文答辩 | 6.13(暂定) |
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